我院溫崢課題組和山東大學(xué)物理學(xué)院劉曉輝課題組合作完成的相關(guān)成果以“Structure-evolution-designed amorphous oxides for dielectric energy storage”為題發(fā)表在Nature Communications期刊上。論文共同第一作者為于雅慧（青島大學(xué)在讀碩士研究生）、章晴（山東大學(xué)）、許志宇（青大畢業(yè)碩士研究生），溫崢教授和劉曉輝教授為共同通訊作者，青島大學(xué)為第一和通訊作者單位。
HfO2是當(dāng)前CMOS工藝中的重要High-k柵極氧化物材料。最近，通過摻雜、固溶、應(yīng)變、退火工藝、界面調(diào)控等多種手段在室溫下穩(wěn)定了極性正交相，在HfO2中誘導(dǎo)出自發(fā)電極化，其鐵電性推動(dòng)了新一代非揮發(fā)信息存儲(chǔ)器的發(fā)展；而反鐵電特性可應(yīng)用于電介質(zhì)儲(chǔ)能，發(fā)展易于CMOS集成的高性能薄膜電容器，用于便攜式/植入式微電子能源器件和系統(tǒng)中。課題組采用一種新的結(jié)構(gòu)策略，通過對HfO2進(jìn)行大范圍的二價(jià)離子（A2+）摻雜，誘導(dǎo)了從螢石（HfO2）向鈣鈦礦（AHfO3）的結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變。兩種結(jié)構(gòu)具有相似的金屬離子框架而氧離子的晶格占位不同，在結(jié)構(gòu)演變的過渡區(qū)域，氧離子的失穩(wěn)導(dǎo)致長程周期性破壞，而金屬離子框架的保持又有助于抑制強(qiáng)非化學(xué)計(jì)量比情況下雜相的產(chǎn)生，因此形成了只有短程序的非晶結(jié)構(gòu)。這種在高溫下形成的非晶鉿基氧化物保留了二價(jià)摻雜離子的晶格應(yīng)變，相對于文獻(xiàn)報(bào)道的HfO2基非晶/晶態(tài)薄膜，具有更高的無序度和致密度。其介電擊穿強(qiáng)度高達(dá)12 MV/cm，且保持了HfO2的High-k相對介電常數(shù)（ > 18 @106 Hz），這些物性特征突破了介電材料中普遍存在的εr-Eb的負(fù)相關(guān)限制。非晶A-Hf-O電容器表現(xiàn)出高達(dá)155 J/cm3的可回收能量密度，這是當(dāng)前以HfO2為代表的二元High-k材料中的最高紀(jì)錄。
該工作一方面為高能電介質(zhì)電容器，特別是CMOS集成元件的設(shè)計(jì)提供了新的思路和材料制備方法；另一方面有利于打開材料種類邊界處新結(jié)構(gòu)、新功能探索的研究視角。課題得到了國家自然科學(xué)基金（51872148, 11974211），山東省自然科學(xué)基金（ZR2020JQ03），山東省泰山學(xué)者工程（tsqn201812045）和山東大學(xué)齊魯學(xué)者項(xiàng)目的資助。
論文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-023-38847-1
