我院溫崢課題組和山東大學物理學院劉曉輝課題組合作完成的相關成果以“Structure-evolution-designed amorphous oxides for dielectric energy storage”為題發表在Nature Communications期刊上。論文共同第一作者為于雅慧(青島大學在讀碩士研究生)、章晴(山東大學)、許志宇(青大畢業碩士研究生),溫崢教授和劉曉輝教授為共同通訊作者,青島大學為第一和通訊作者單位。
HfO2是當前CMOS工藝中的重要High-k柵極氧化物材料。最近,通過摻雜、固溶、應變、退火工藝、界面調控等多種手段在室溫下穩定了極性正交相,在HfO2中誘導出自發電極化,其鐵電性推動了新一代非揮發信息存儲器的發展;而反鐵電特性可應用于電介質儲能,發展易于CMOS集成的高性能薄膜電容器,用于便攜式/植入式微電子能源器件和系統中。課題組采用一種新的結構策略,通過對HfO2進行大范圍的二價離子(A2+)摻雜,誘導了從螢石(HfO2)向鈣鈦礦(AHfO3)的結構轉變。兩種結構具有相似的金屬離子框架而氧離子的晶格占位不同,在結構演變的過渡區域,氧離子的失穩導致長程周期性破壞,而金屬離子框架的保持又有助于抑制強非化學計量比情況下雜相的產生,因此形成了只有短程序的非晶結構。這種在高溫下形成的非晶鉿基氧化物保留了二價摻雜離子的晶格應變,相對于文獻報道的HfO2基非晶/晶態薄膜,具有更高的無序度和致密度。其介電擊穿強度高達12 MV/cm,且保持了HfO2的High-k相對介電常數( > 18 @106 Hz),這些物性特征突破了介電材料中普遍存在的εr-Eb的負相關限制。非晶A-Hf-O電容器表現出高達155 J/cm3的可回收能量密度,這是當前以HfO2為代表的二元High-k材料中的最高紀錄。
該工作一方面為高能電介質電容器,特別是CMOS集成元件的設計提供了新的思路和材料制備方法;另一方面有利于打開材料種類邊界處新結構、新功能探索的研究視角。課題得到了國家自然科學基金(51872148, 11974211),山東省自然科學基金(ZR2020JQ03),山東省泰山學者工程(tsqn201812045)和山東大學齊魯學者項目的資助。
論文鏈接:https://doi.org/10.1038/s41467-023-38847-1